Da Harvard kinderlos blieb und bis auf seine Ehefrau keine weiteren Verwandten mehr hatte, vermachte er die Hälfte seines Vermögens und seine Bibliothek, die 320 Werke in etwa 400 Bänden umfasste, dem im Nachbarort Cambridge ansässigen College, das 1636 von englischen Kolonisten gegründet worden war. Diese Zuwendung war zu diesem frühen Zeitpunkt der Universität derart entscheidend, dass sie ihm zu Ehren seinen Namen erhielt.